Het Natuurpark Diemelsee ligt in het uiterste noordwesten van Hessen. Een derde deel ervan ligt in de aangrenzende deelstaat Noordrijn-Westfalen. Het maakt deel uit van het Rothaargebergte, beter bekend onder de naam Sauerland. De Langenberg en de Hegekopf zijn de hoogste heuvels, beide 843 m hoog. In het oosten en zuidoosten grenst het Naturpark aan het Waldecker plateau, in het noorden en noordwesten aan de Paderborner hoogvlakte en het Arnsberger bos. De Diemel en de Aar stromen door het Naturpark en zijn bijrivieren van de Eder.